AFM:中尺度扩散加Mo-Fe-C位点,促进Fe@MoS2-C高效OER学水氧化

华算科技 2024-02-16 21:47:23

电化学析氧反应(OER)比其他阳极反应具有更广阔的应用前景。然而,由于多步电化学水氧化过程中涉及的高能垒,OER的动力学过程缓慢,从而降低了催化效率。有文献报道,同时设计电极上的中尺度传质和表面反应可以促进析氧反应(OER)的动力学。

基于此,中科院大连化物所刘健和郑州轻工业大学方少明等报道了在单分散空心亚微Fe@MoS2-C上同时调节中尺度扩散和Mo-Fe-C活性位点形成,以实现高效的电化学水氧化。

具体而言,研究人员通过胶束限制微乳液技术制备了一系列具有硫空位和插层碳的MoS2-C。有限元分析结果表明,与中尺度传质相关的流速和压差可以在中空纳米结构中得到高度改善;单分子碳嵌入MoS2的(002)晶面导致超晶格并增加硫空位的数量。

中空催化剂中的硫空位和插层碳为Fe锚定在Mo-Fe-C位点提供了独特的微环境,从而产生了Fe@MoS2-C亚微催化剂。得益于丰富的中尺度扩散和特定的局部结构,Fe@MoS2-C的OER过电位明显低于其他文献报告的Fe基SAC,它在连续电解测试中也表现出优异的稳定性

密度泛函理论(DFT)计算证明,催化剂优异的电化学性能源自于Mo-Fe-C配位结构的稳定性、“MoOx→Fe→C”的电子传输通道”以及双锚定模型中有利的d带中心。动力学计算进一步表明双锚定位点可以改变RDS并优化氧中间体的吸附和解吸,从而降低水氧化的反应阻碍。该项工作有助于理解传质和催化活性之间的关系,并可能通过单分散亚微反应器的工程设计为先进电催化剂的设计提供见解。

Modulation of Mo-Fe-C Sites Over Mesoscale Diffusion-Enhanced Hollow Sub-Micro Reactors Toward Boosted Electrochemical Water Oxidation. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202141

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