H2O2通过人工光合作用将H2O和O2转化为H2O2被认为是一个环境友善的策略来取代传统的H2O2生产途径。该过程原则上涉及两个半反应: O2的双电子还原(O2+2H++2e−→H2O2，0.68 VRHE)和H2O的氧化(2H2O→H2O2+2H++2e−，1.78 VRHE)。目前，许多光催化剂已被开发耦合氧气还原和水氧化生成H2O2。然而，大多数光催化剂具有可见光吸收弱、带隙不匹配、电子-空穴对快速复合和产生的H2O2分解等缺点。

在这种情况下，引入牺牲剂被认为是消耗额外光生空穴和促进电荷分离的流行策略。然而，牺牲剂的加入不仅增加了成本，而且影响了揭示机理和评价本征催化效率。因此，开发可见光敏感的光催化剂以在无牺牲剂的情况下合成H2O2具有重要意义。

近日，厦门大学黄小青、韩佳甲和广东工业大学徐勇等合成了具有S空位的超薄ZnIn2S4纳米片(Sv-ZIS)以通过O2/H2O氧化还原高效合成H2O2。实验结果和理论计算表明，ZIS中的Sv能够促进光生电子和空穴的分离，从而提高H2O2的产率；并且，Sv在ZIS的内层形成时，可以强烈改变ZIS的配位结构，调节催化剂对中间体的吸附强度，避免反应过程中H2O2过度氧化为O2，从而促进O2还原反应和双电子H2O氧化反应，实现超高的H2O2产率。

因此，在没有牺牲剂的情况下，最优的Sv-ZIS催化剂在可见光照射下表现出1706.4 μmol g−1 h−1的H2O2产率，是ZIS (59.4 μmol g−1 h−1)的29倍，并且显著超过了以前报道的大多数光催化剂。

值得注意的是，该催化剂在420 nm处的表观量子效率(AOY)高达9.9%，太阳能-化学能的转换效率达到0.81%。同时，Sv-ZIS在经过三个循环反应后活性略有下降，反应后材料的形貌和结构基本保留。

此外，在环境条件下利用Sv-ZIS光催化H2O2光合作用，150天后H2O2产率仍保持稳定。综上，该项工作本提供了一种通过O2还原和H2O氧化分离ZIS中光生电子和空穴的简便方法，这有望推进太阳能电池催化剂设计的进一步发展。

Defective ZnIn2S4 nanosheets for visible-light and sacrificial-agent-free H2O2 photosynthesis via O2/H2O redox. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c10390