对不同光催化降解磺胺嘧啶效率影响因素的探究 本章对不同光催化剂降解磺胺嘧啶的性能

菲菲的信笺 2024-03-12 01:17:04

对不同光催化降解磺胺嘧啶效率影响因素的探究 本章对不同光催化剂降解磺胺嘧啶的性能进行探究,因为是在同一体系条件下进行评价的,磺胺嘧啶初始浓度20mg·L-1,pH=3,催化剂投加量为0.5g·L-1。   从4-9(a)和(c)中可以看出随着CNNs的负载量增加,降解效率呈现先增加后降低的趋势,在溶液pH=3条件下70%CNNs/mBWO-2的降解效率较最高,降解效率为86.98%,降解速率为0.0242min-1。   不同光催化降解效率与其阻抗大小和瞬态光电流响应结果相一致,因此推测70%CNNs/mBWO-2光催化性能优于其余材料的原因在于适当的提高催化剂中CNNs含量,能有效提高光吸收效率并增加了有效的界面接触,有利于电荷转移。   70%CNNs/mBWO-2复合物对磺胺嘧啶的去除效率高于第三章中最优材料mBWO-2,同时与其他降解磺胺嘧啶的催化剂相比也具有优异的降解性能(表4-1)。   该部分实验在磺胺嘧啶浓度为20mg·L-1,溶液pH约为3的条件下进行,结果如图4-10所示,当70%CNNs/mBWO-2投加量为25mg,在90min光照下磺胺嘧啶的去除率为75.73%,降解速率为0.0121min-1。   当催化剂的用量从25mg逐渐增加到50mg时,磺胺嘧啶的降解效率有明显提升,进一步增大催化剂投加量为75mg时,降解效率有所下降。   降解速率分别为0.0242min-1和0.0156min-1,考虑到经济效益,0.50g·L-1是最佳催化剂用量。   通过1mol·L-1HCl和1mol·L-1NaOH调节磺胺嘧啶溶液的初始pH值分别为3、5、7、9和11来研究磺胺嘧啶溶液初始pH值对光催化效率的影响。   如图4-11(a)所示,在90min光照后不同pH条件下光催化降解效率依次为:86.98%(pH=3)>81.08%(pH=5)>70.40%(pH=7)>64.26%(pH=9)>60.44%(pH=11),结果表明70%CNNs/mBWO-2适宜在酸性性条件下降解磺胺嘧啶,随着pH值的增加磺胺嘧啶的降解效率降低,但在溶液pH=11时仍有60.44%的降解效率。   说明CNNs的添加,使70%CNNs/mBWO-2在不同pH值都具一定的光催化活性。   此外对该实验进行了伪一级反应动力学拟合,结果如图4-10(b),pH为3时速率常数k最高,是pH为11时的2.2倍。   图4-12研究了磺胺嘧啶初始浓度(5mg·L-1、10mg·L-1、20mg·L-1)对70%CNNs/mBWO-2光催化降解的影响。   在催化剂投加量为0.5g·L-1,溶液pH约为3的条件下,初始浓度为5mg·L-1时光催化降解效率为88.22%,随着初始磺胺嘧啶浓度增加至10mg·L-1和20mg·L-1,降解效率略有下降,分别降至86.87%和86.81%。   由图可知不同浓度的Cl-、SO42-、NO3-均能抑制磺胺嘧啶的降解。   随着离子浓度的增加,抑制磺胺嘧啶降解的趋势会减弱。   不同Cl-浓度下磺胺嘧啶的降解效率依次为0.5mmol·L-1Cl-(81.76%)>1.0mmol·L-1Cl-(83.72%)>2.0mmol·L-1Cl-(84.61%)。   不同SO42-浓度下磺胺嘧啶的降解效率依次为0.5mmol·L-1SO42-(82.77%)>1.0mmol·L-1SO42-(82.91%)>2.0mmol·L-1SO42-(83.53%)。   在向反应体系中添加2.5mg对苯醌(BQ)、25μL三乙醇胺(TEOA)、75μL异丙醇(IPA),分别作为∙O2-、h+、∙OH的捕获剂后,磺胺嘧啶的光降解效率分别降至63.75%、10.19%和75.67%,结果表明∙O2-、h+、∙OH三种自由基都参与了磺胺嘧啶的降解,且h+是反应体系中降解磺胺嘧啶的主要活性物质,∙O2-和∙OH对磺胺嘧啶的降解作用小于h+。   综上,本章采用简单水热法合成了CNNs/mBWO-2超薄纳米片复合材料,并通过在模拟太阳光下对磺胺嘧啶进行了降解,评价了其光催化活性。   通过XRD、XPS、UVvisDRS、TEM、PL、TR-PL对复合材料进行了表征,验证了所制备CNNs/mBWO-2复合材料的微观形貌、元素组成和晶体结构。

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