研究概述

2024年12月3日，浙江工业大学彭永武研究员、沈阳师范大学/中国科学院大连化学物理研究所李杲研究员在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution》的研究论文。

该研究主要通过对金属单原子电子结构的精确设计和调控来优化光催化析氢反应（HER）的催化活性。

所研究的催化剂PtSA@S-TFPT，将低价Pt单原子整合到含硫的共价有机框架中。

框架内S和Pt之间强大的不对称四配位使得Pt负载量高达12.1 wt%，从而实现了11.4 mmol g-1 h-1的高效光催化制氢活性以及在可见光下的稳定性能。

正如密度泛函理论（DFT）计算和动态载流子分析所表明的那样，这些结果归因于氢解吸势垒的降低和光生电荷分离的增强。

这项工作挑战了传统观念，并为开发低价金属单原子负载的共价有机框架催化剂以推进光催化析氢开辟了一条新途径。

图文解读

图1：PtSA@S-TFPT的合成过程示意图及结构分析

图2：PtSA@S-TFPT的形态表征

图3：光催化析氢反应（HER）

文献信息

Chen, L., Chen, G., Gong, C.et al.Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution.Nat. Commun.,(2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54959-8.