电解质在锂-硫电池（LSBs）的发展中扮演着至关重要的角色，其不仅传输电荷载体，还广泛影响硫转化机制和在电极表面形成的电极-电解质界面，从而直接影响电池性能。然而，大多数现有的电解质与锂负极或硫正极不兼容。
在此，阿德莱德大学郭再萍、中山大学刘佳鹏、福建师范大学陈育明、李小燕等人提出了一种新型的密集堆积离子簇电解质（DPIE），即通过策略性地结合弱溶剂化溶剂和惰性稀释剂，实现了在电解质结构中自组装的紧凑离子对聚集体。
研究显示，该种独特的溶剂化结构促进了快速的Li+去溶剂化、电极-电解质界面的形成。基于此，DPIE在室温条件下可实现Li||SPAN电池的300个稳定循环，容量保持率达到97.8%，并且库仑效率超过了99.9%。
此外，即使在负/正为4的情况下，Li||SPAN电池也展现出了超过250个循环的良好稳定性，容量保持率为97.1%。Li||SPAN电池在-20至60℃的宽温度范围内显示出了卓越的稳定性，并在-10℃下200个循环中保持了可逆性。
图1. 密集离子簇的设计思路
总之，该工作为宽温锂-硫电池设计了一种密集堆积离子簇电解质（DPIE），以解决锂的兼容性、去溶剂化动力学和多硫化物溶解等挑战。研究显示，弱溶剂化的DBE溶剂使得在低盐浓度下自组装形成大离子簇。
理论和实验结果均证实，该种特殊的溶剂化结构有助于在低温下快速Li+去溶剂化，并形成稳定的电极-电解质界面。基于此，DPIE在室温及-10℃下使Li||SPAN电池显示出优异电池性能。因此，该工作为长寿命、快充和宽温度耐受性的锂-硫电池提供了深入的理解。
图2. LHCE和DPIE在宽温度范围内的电化学性能比较
Engineering Densely Packed Ion-Cluster Electrolytes for Wide-Temperature Lithium–Sulfurized Polyacrylonitrile Batteries, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.4c13280
