原位聚合固态电解质因其高锂离子电导率、共形界面接触和低界面电阻而备受关注，但其仍面临着锂枝晶、界面退化和较差热稳定性导致高能锂金属电池（LMB）的寿命有限和严重的安全隐患等挑战。

在此，北京理工大学黄佳琦、袁洪等人提出了一种原位聚合电解质即以1,3,5-三缩水甘油异氰尿酸酯（TGIC）为交联剂将1,3-二氧戊环共聚，实现了电池热安全性和与锂负极界面兼容性的协同作用。研究显示，功能性TGIC可提高电解质聚合物水平。其中，独特的碳形成机制有助于阻燃并消除电池火灾风险。同时，TGIC衍生的富无机界面抑制了界面副反应，促进了均匀的锂沉积。因此，该电解质实现了在极端温度（130°C）下具有不燃性和卓越电化学性能的本质安全LMB。

图1. TPDOL电解质的制备及其热性能 总之，该工作以功能性1，3，5-三缩水甘油基异氰脲酸酯（TGIC）为交联剂，通过合理设计原位聚合PDOL电解质实现了一种本质安全的LMB。研究表明，交联设计显著提高了TGIC改性PDOL（TPDOL）电解质的热稳定性。功能性TGIC结不仅赋予TPDOL电解质有效的不燃性，而且改善了锂离子的传输。此外，TGIC足够的含氮浓度提供了独特的碳化阻燃机制，而与锂离子的强亲和力促进了锂盐的离解，从而促进了锂离子的传输。 此外，TGIC的优先还原性诱导在锂负极上形成热稳定的富含无机物的SEI，进一步抑制了锂枝晶的生长，提高了LMB的热安全性。因此，采用TPDOL电解质的LMB在130℃的极高温度下表现出优异的电化学性能。因此，该工作提出原位聚合功能电解质的便捷设计策略在二次电池领域具有广阔的应用前景。

图2. 采用TPDOL电解质的LMB的热稳定性

Intrinsically Safe Lithium Metal Batteries Enabled by Thermo‐electrochemical Compatible in‐situ Polymerized Solid‐state Electrolytes, Advanced Materials 2024