大气有机气溶胶（OAs）通过吸收阳光影响地球的气候。然而，其成分的演变与吸光效应之间的联系尚不清楚。
在此，南方科技大学傅宗玫教授和香港科技大学郁建珍教授等人证明了棕色氮（BrN，即OAs中具有吸光性的含氮成分）在全球范围内主导了OAs的吸收作用。通过使用全球模型，量化了BrN的丰度，追踪了其随化学老化而演变的光学特性，并评估了其辐射吸收作用。其中，BrN贡献了美国地区OAs表面光吸收的76%和全球吸收性光学厚度的61%。此外，OAs吸光能力的观测变异性主要由BrN的来源和老化过程驱动。BrN占全球碳质气溶胶吸收性直接辐射效应的18%，其中生物质燃烧是最大的贡献来源。本文的研究建立了一个以氮为中心的框架，用于归因OAs的气候影响。
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研究背景大气气溶胶通过散射和吸收太阳辐射直接影响地球气候。传统上，有机气溶胶（OAs）被认为主要散射光，但最新研究表明，OAs也能在近紫外到可见光范围内吸收太阳辐射，对地球气候产生正向辐射强迫。然而，OAs的吸光特性会随着其复杂成分在大气中的化学老化而变化，这使得评估其气候影响变得复杂。实验室和实地研究表明，有机氮（ON）物种是吸光OAs的关键有色成分，其化学演化是OAs吸光特性变化的主要驱动力。这些ON物种包括硝基芳香化合物、含氮多环芳烃等，它们可以由自然和人为源排放，或在大气中二次形成。这些物种的质量吸收效率（MAE）在大气中的氧化和光解过程中可能会增加（光致变暗）或减少（光致漂白），具体取决于ON分子的结构变化。
主要内容本研究通过明确量化吸光ON物种（称为棕色氮，BrN）的丰度及其向非吸光ON物种（称为白色氮，WtN）的演变，推进了对OAs吸光效应的表征。研究使用GEOS-Chem全球模型模拟了来自人为源、生物质燃烧、沙尘、海洋和生物源的初级ON（PON）排放，以及包括有机硝酸盐、硝基芳香化合物和亚胺类化合物在内的次级ON（SON）物种的形成。对于吸光的PON和SON物种（即BrN），研究计算了它们的有效MAE，并明确模拟了它们的吸收和光化学演变。最终，研究估算了BrN的全球辐射效应，并量化了驱动BrN辐射吸收时空变异的因素。
图1：OAs的示意图。
图2A展示了基于全球表面有机氮（ON）丰度的模拟结果，全球表面大气中的棕色氮（BrN）吸收系数。模拟结果显示，全球表面BrN吸收系数范围为0.0003到46百万分之一米（Mm-1），全球平均值为0.53 Mm-1。在文献报道的有效质量吸收效率（MAEs）和老化参数范围内变化，全球平均表面BrN吸收系数的不确定性在0.14到2.78 Mm-1之间。模拟的表面BrN吸收系数在北半球的北方森林、热带雨林和稀树草原地区最高，反映了这些地区野火排放的BrN强度。在人为排放强烈的地区，如美国东西部、欧洲以及东亚和南亚，BrN吸收系数也显著增强。从年均角度看，初级生物质燃烧排放是模拟BrN吸收的最大贡献者（48%），其次是人为排放（29%）和二次硝基芳香化合物（NACs）的形成（15%）。从季节上看，生物质燃烧来源的BrN在4月至8月对光吸收的贡献更为显著，而人为来源的BrN在9月至3月占主导地位。二次BrN全年对总表面BrN吸收的贡献为20%到30%，其中40%到80%归因于二次NACs BrN，尽管其大气浓度相对较低，但单位质量的吸光效率很高。
图2：模拟了在405 nm处的全球表面BrN吸收系数和大气老化的影响。
图3：模拟BrN吸收系数与在405 nm处观察到的BrC吸收系数的评估。
图4：在440 nm处观测的BrC AAOD的全球比较。
图5：模拟的碳质气溶胶的全球清天吸收直接辐射效应及其来源属性。
结论展望综上所述，本文的研究引入了一个有效的以氮为中心的化学框架，以更好地归因有机气溶胶（OAs）的气候效应，并阐明它们对排放和大气化学的敏感性。模拟结果表明，来自不同来源的棕色氮（BrN）——其特征是不同的质量吸收效率（MAEs）和老化寿命——在其最终的吸收性直接辐射效应（DRE）贡献上存在显著差异。这种差异可能会显著改变对OAs气候效应的归因，尤其是在考虑氮物种特定信息而不是对整体棕色碳（BrC）进行统一处理时。在这一框架的指导下，实验和建模工作应集中于识别来自生物质燃烧和人为活动的BrN物种，理解这些物种的光学和吸湿性特性如何随着化学老化而演变，以及识别其他不含氮的吸光性OA物种。最终，这些努力将导致一个全面的模型，阐明OAs在地球大气中的气候影响。
文献信息Yumin Li, Tzung-May Fu*, Jian Zhen Yu*, Aoxing Zhang, Xu Yu, Jianhuai Ye, Lei Zhu,Huizhong Shen, Chen Wang, Xin Yang, Shu Tao, Qi Chen, Ying Li, Lei Li, Huizheng Che, Colette L. Heald,Nitrogen dominates global atmospheric organic aerosol absorption,Science,https://www.science.org/doi/10.1126/science.adr4473
