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华算科技 2024-12-10 10:07:02

研究概述

先进电催化剂的精心设计及其集成到气体扩散电极(GDE)架构中,正在成为H2O2电合成研究领域的一个重要研究范式。

然而,在体相电解过程中,电催化剂和组装的GDE在H2O2选择性上经常表现出明显差异。

基于此,2024年12月5日,清华大学深圳国际研究生院张正华特别研究员和南京工业大学景文珩教授团队在国际期刊Nature  Communications发表题为《Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis》的研究论文。清华深研院崔乐乐、南京工业大学/江苏双良环境科技有限公司陈斌、清华深研院陈冬旭为论文共同第一作者。

在本文中,研究团队阐明了除电催化剂的固有特性外,关键物种(包括反应物和产物)的质量传递行为在决定电极级H2O2选择性方面起着至关重要的作用。

这种趋势在高反应速率(电流密度)条件下变得更加明显,此时传递限制加剧。

通过利用GDEs的扩散相关参数(DRP)(即润湿性和催化剂层厚度)作为探针因素,采用短时间和长期的电解结合原位电化学反射吸收成像和理论计算,深入研究了DRP及其控制的局部微环境对O2和H2O2质量传递的影响。

相应地揭示了电极尺度上扩散依赖的选择性的机理根源。

本研究获得的基本见解强调了主流疏水性GDEs架构创新的必要性,以同步优化反应物和产物的质量传递,为下一代涉及气体消耗的电还原情景中的GDEs铺平道路。

图文解读

图1:受润湿性控制的H2O2产量

图2:物质扩散行为调节电极有限元

图3:扩散依赖电极有限元对CL厚度的敏感性

文献信息

Cui, L., Chen, B., Chen, D. et al. Species mass transfer governs the selectivity of gas diffusion electrodes toward H2O2 electrosynthesis. Nat. Commun., (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-55091-3.

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