透射电子显微镜（TEM）中的叠层成像技术基于探测大量由电子束探针扫描样品时产生的衍射图案。与传统的衍射实验不同，在传统的衍射实验中，散射电子束的相位信息会丢失，通过扫描整个样品并记录衍射图案，反演分析可以重建电子束的复振幅，最终确定原子位置。
如果电子束探针持续变小，就可以远小于散射体之间的距离，那么衍射斑点也会变宽并相互干涉(见图1)。分析这种干涉信号可以提取更多信息，如定义物理性质的原子核位置和电子结构的微小细节，并能够可视化电场、轨道排序、铁电行为，甚至可能是局部自旋的微小细节。
叠层成像和相关技术有望彻底改变电子显微镜领域，就像它们在X射线晶体学中所做的那样，以及像像差校正对成像所实现的那样，前提是能够克服一些关键挑战。
这一机遇延续了自20世纪30年代发明透射电镜以来发生的创新，将衍射概念从宏观晶体的X射线研究扩展到纳米尺度体积。扫描透射电镜(STEM)的发展，特别STEM中的像差校正，提供了原子大小尺寸的聚焦电子束进行直接原子成像的潜力。因此，过去20年里，STEM在凝聚态物理和材料科学中的应用呈爆炸性增长。值得注意的是，Z衬度成像模式的可用性提供了一种相对容易解释图像的方法，其中衬度度最大值可以直接与原子核的位置相关联。
尽管原子的直接成像取得了这些进展，但通过在STEM中探测会聚束电子衍射(CBED)图案，也称为"Ronchigram"(以在光学领域开创类似技术的Vasco Ronchi命名)，产生了根本性的新机遇。在这种情况下，电子探针的尺寸可以小于原子核之间的距离，这从传统物理学角度来看是一种悖论，因为衍射通常被认为是一种非局域效应，只取决于散射体之间的间距。
图1中说明了Ronchigram演化的过程。由此产生的图案包含了关于电子束形状以及材料结构(原子核位置)和内部电场和磁场的微小细节的信息。在常规图像的每个位置记录这些图案，生成一个有趣的多维数据集，通常称为四维(4D)STEM，为分析开辟了几条新途径。
图1 降低电子束与样品的衍射体积
当电子束探测的材料体积减小时，衍射图样会发生变化。如果在多个位置进行测量并且已知确切的电子探针形状，亚原子衍射图样可用于确定局部结构和散射势（因此也包括局部电场）的微小细节。Pushing the limits of electron ptychography
叠层成像技术最初由Hoppe在20世纪60年代提出，与密切相关的全息术一样，它最初被设计用来克服由透镜像差引起的电子显微镜分辨率限制。对于扫描透射电子显微镜(STEM)，叠层成像的潜力在20世纪90年代开始被Rodenburg及其多位合作者认识到，但广泛应用还需等到足够强大的相机、计算机和用于数据分析的迭代算法得到开发和完善。当Shibata使用分段探测器证明STEM中的差分相位衬度可以以原子分辨率传递局部电场信息时，这些成像模式的潜在应用范围进一步扩大。
尽管通过这些方法实现了原子分辨率，但像差校正仍然至关重要，最高灵敏度仍将取决于电镜配置的优化。鉴于最近 STEM 中多维数据采集的兴起，这既得益于像素化探测器的出现，又得益于对即将到来的物理学突破的预期，如果要广泛采用这些成像方法，需要考虑面临的挑战
数据吞吐量和存储是必须考虑的关键因素。现代高分辨率STEM中相干束电流的有用估值约为几(十)皮安。在32 pA时，相当于每秒2亿个电子，为每个电子记录探针位置和散射方向将每秒产生约1GB的数据。这个数据量与现代相机技术相匹配，均匀分布在约每秒50帧的400万像素相机上，平均每个像素约1个电子。目前大多数处理工作流程的第一步是通过对位置或角度进行积分，将数据缩减到更易管理的大小。
挑战在于将这种大规模数据流压缩成仅包含探测器端有用的信息，和/或开发能够捕获和存储这些数据量的基础设施。虽然这些问题在高能物理、天文学和散射领域已得到很好的解决，但它们仍需在STEM领域得到应用。
另一个考虑因素是，即使是经过像差校正的探针形状，仍然存在残余的非圆形像差，并且可能不在理想位置。与传统成像不同，空间不相干性不能通过简单的卷积在事后添加，而必须通过在略微不同位置拍摄的CBED图案的非相干叠加来包含。对于低电压（通常用于二维材料），时间不相干性的影响将使分析变得复杂。这一考虑极为重要，因为Ronchigram图既由电子束形状决定，也由材料中的结构畸变决定，因此只有通过独立考虑电子束形状，才能量化基本物理原理。
即使对于理想的电子束形状，确定样品结构也需要越来越复杂的理论模型。对于足够薄的样品，可以使用简单的迭代叠层成像法来确定投影势，其中各种近似（如假设物体对电子波前只有小影响）是合理的。差分相位衬度（Differential phase contrast）允许测量局部电场，对于足够薄的样品，这也可以与散射势相关联。然而，与较厚样品相关的多重散射的量子力学反演极其复杂。非弹性散射（primarily plasmons）进一步改变了CBED图案，使情况更加复杂。检测不同离焦或样品倾斜条件下的CBED图案是解决这个问题的一种方法；然而，数据的维度和相关挑战进一步增加。
目前，一个稳健的解决方案需要一个定义明确的实验参数，即样品厚度、探针参数、像差、不相干性和其他参数。详细的（前向散射）模型结构模拟需要密度泛函理论的模型结构，以及将计算得到的电子密度准确转换为散射势的方法。有了这些，并结合生成多个数据集的自动化工作流程，使用深度学习反演算法就成为可能。一般情况下需要这些能力，因为真正的突破将出现在实验结果与预期模型不同的地方。
亚原子衍射或4DSTEM成像为研究固体的原子尺度功能（无序、铁电畸变以及场和轨道结构）提供了一个窗口，可以观察到单个结构单元的水平。要快速实现这一机会，需要启动跨学科研究努力，结合电子显微镜、数据分析和图像分析以及机器学习，特别关注像差校正设备中的图像形成机制。
总结
电子叠层衍射成像是一种基于相干衍射成像的先进电子显微技术。它结合了STEM的空间分辨能力和相干衍射成像的高分辨率特性。这种方法通过记录和分析样品的多个重叠衍射图案来重建样品的复杂波函数（包括振幅和相位）。
电子叠层衍射成像技术（ptychography）的发展正在推动透射电镜（TEM）的革命性进展。通过扫描样品并记录大量衍射图案，ptychography技术可以重建复杂的波幅和原子位置。这种方法不仅能提供原子核位置和电子结构的微小细节，还可以可视化电场、轨道排序和铁电行为等细微特征。尽管面临数据吞吐量、存储和理论模型复杂性等挑战，但ptychography及相关技术有望像在X射线晶体学中一样，彻底改变电子显微镜领域。
实现ptychography的关键
a) 相干电子源：通常使用场发射电子枪以获得高相干性的电子束。
b) 高精度扫描系统：需要精确控制电子束的位置，通常精度在埃级别。
c) 高灵敏度探测器：如直接电子探测器记录衍射图案，需要高动态范围和快速读出速度。
d) 相位恢复算法：如扩展的Ptychographical迭代引擎（ePIE）、差分相位对比度（DPC）等。
e) 高性能计算：处理大量数据和执行复杂算法，通常需要GPU加速。
ptychography优势
a) 超高分辨率：可达到亚埃级分辨率，突破了传统电子显微镜的衍射极限。
b) 相位敏感：能够获取样品的相位信息，提供更多结构细节，特别是对轻元素敏感。
c) 低剂量成像：相比传统TEM，可以在更低的电子剂量下获得高质量图像，适用于辐射敏感样品。
d) 厚样品成像：可以成像更厚的样品，扩展了电子显微镜的应用范围。
e) 校正像差：通过计算方法校正透镜像差，减少对昂贵硬件的依赖。
f) 定量成像：提供样品的定量相位和振幅信息。
ptychography应用领域
a) 材料科学：研究晶体结构、缺陷、界面、应力分布、深度分辨率等。
b) 生物学：低剂量下观察生物样品的精细结构，如蛋白质复合物。
c) 半导体工业：检测纳米级器件结构和缺陷。
d) 催化剂研究：观察催化剂的原子级结构和活性位点。
e) 二维材料：研究如石墨烯、过渡金属二硫化物等二维材料的原子结构。
f) 磁性材料：通过电子全息术研究纳米尺度磁场分布。
ptychography的技术挑战
a) 数据处理：需要处理海量数据（通常在TB级别），对计算资源要求高。
b) 算法复杂性：相位恢复算法复杂，可能存在收敛问题或局部最小值陷阱。
c) 样品漂移：长时间扫描过程中样品可能发生漂移，影响图像质量。
d) 辐射损伤：尽管剂量较低，但仍需考虑电子辐射对样品的影响，特别是对生物样品。
e)时间分辨率：获取完整的ptychographic图像需较长时间，限制了对动态过程的观察。
ptychography的最新进展
a) 实时处理：开发实时数据处理和图像重建技术，缩短成像时间。
b) 机器学习集成：利用AI优化相位恢复算法和图像重建过程，提高效率和准确性。
c) 多模态成像：结合其他成像技术，如电子能量损失谱（EELS）或X射线能谱（EDS），获取更全面的样品信息。
d) 原位实验：发展原位电子叠层衍射成像技术，观察材料在各种条件下的动态变化过程。
e) 3D成像：通过倾转样品获取不同角度的ptychographic数据，实现三维重建。
来源于老千和他的朋友们，作者孙千
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