氧化物陶瓷电解质（OCEs）在固态锂金属（Li0）电池应用中具有巨大潜力，因为从理论上讲，其高弹性模量可以更好地抵抗Li0枝晶生长。然而，在实际应用中，OCEs很难承受高于1mA/cm2的临界电流密度。
研究显示，随着（三氟甲烷）磺酰亚胺甲基丙烯酸锂（MTFSI）含量的增加，丙烯酸乙烯酯（EA）的信号逐渐下移。该种偏移可归因于MTFSI中F/O原子的吸电子效应。随着EA含量的增加，MTFSI的信号会上移，进一步证明了EA和MTFSI之间存在非共价相互作用。
基于此，-CH3⋯CF3的非共价作用性质导致了一种动态和可逆的交联网络，其中-CH3⋯CF3键的断裂和重新连接使得陶瓷颗粒能够在聚合物基质中进行自适应迁移，而在传统的混合SSEs中，陶瓷被结晶或交联的聚合物链固定，不具备自修复能力。
图1. 界面离子传输动力学
总之，该工作开发了一种塑性陶瓷电解质（PCE），避免了传统OCE的高压、高温、热压烧结制造工艺。研究表明，SH-SPE渗透晶界显著提高了离子电导率，降低了电子电导率。通过PA-SPE缓冲层和SH-SPE晶界保护层的双重保护，将LATP与Li0负极完全隔离，实现了稳健的SEI和全电池超过4000次循环的循环性。因此，该工作解决了固态Li0负极电池的导电性、界面、机械、堆叠压力和制造挑战，并展示了长循环寿命、高电流密度和高面容量的全电池。此外，该工作还为SSE研究领域提供了方法即通过将聚合物电解质与SEI形成、自修复和刺激响应等功能相结合来解决无机电解质的电化学/机械故障。
图2. 分层SSE（H-SSE）的电池性能
A self-healing plastic ceramic electrolyte by an aprotic dynamic polymer network for lithium metal batteries, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-53869-z