极端条件下的锂金属电池（LMBs）严重受限于缓慢的界面动力学和不稳定性的电极-电解质界面（SEI and CEI），然而研究人员缺乏在分子层面的对电极-电解液界面进行理性调控的基础。
研究显示，其分子结构和相间化学性质具有相关性。用不对称的LiSTFSI诱导阴离子电聚合，形成以LiF为主的双层正极-电解质间相（CEI），其内部被带负电荷的无机聚合物覆盖。
此外，LiSTFSI衍生的CEI具有优异的机械稳定性和加速的Li+溶解，有助于在超高倍率和超低温条件下稳定循环和优越的能量和功率密度。工业级3.5 Ah锂金属软包电池实现30℃下14C（5080 W/kg）、-20℃下8C（3590 W/kg）和-40℃下4C（1517 W/kg）的超高功率放电。
图1. 实验和理论研究不同阴离子结构的理化性质及电化学稳定性
总之，该工作设计出的不对称盐LiSTFSI能够衍生出特殊的界面阴离子氧化耦合聚合机理，从而形成由阴离子衍生的双层无机CEI，具有优异的机械稳定性和加速的界面动力学。结果显示，含有LiSTFSI的醚基电解液为LMBs提供了出色的循环稳定性和卓越的能量和功率性能。在各种极端温度和电流条件下，锂金属软包电池都显示出前所未有的能量和功率密度。
因此，该工作强调了在不进行额外基团修饰的情况下，分子结构上的微小变化可以在衍生的界面化学中发挥关键作用。此外，这一发现为设计电解液分子结构提供了启示。
图2. 阴离子衍生CEI的加速界面动力学及其在极端条件下的锂金属电池性能
Breaking the molecular symmetricity of sulfonimide anions for high-performance lithium metal batteries under extreme cycling conditions, Nature Energy 2024 DOI:10.1038/s41560-024-01679-4