Angew:实现石榴石基固态电池中富锂氧化物正极的高容量和高稳定性

华算科技 2023-12-19 09:42:20

基于富锂锰基氧化物(LRMO)正极的固态电池(SSB)因其高能量密度和高安全性而备受关注。但界面不稳定和电化学性能低下严重阻碍了它们的发展。

在此,中国科学院大学刘向峰团队设计了一种三维泡沫结构的 GaN-Li 复合负极,并成功地构建了一种基于无Co Li1.2Ni0.2Mn0.6O2 正极和 Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12 (LLZTO) 固体电解质的高性能 SSB。界面电阻大大降低,仅为 1.53 Ω cm2,锂对称电池在 0.1-0.2 mA cm-2 下可稳定循环超过 10,000 小时。全电池在 0.1C 下显示出 245 mAh g-1 的高初始容量,并且在 0.2C 下循环 200 次后未显示任何容量衰减(约 100%)。

此外,电压衰减得到了很好的抑制,从 2.96 mV/周期大幅下降到仅 0.66 mV/周期。SSB 还显示出与液态电解质电池相当的高倍率性能(1C 时约为 170mAh g-1)。

图1. LRMO|LLZTO|3D-FLGN15 全电池性能测试

总之,该工作以 LLZTO 为 SE,以 3D-FLGN15 复合材料为负极,成功地制造出了基于 LRMO 的 SSB。3D-FLGN15 复合材料具有非常好的润湿性和与 LLZTO出色的界面性能。3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 对称电池具有很高的 CCD 和ASR(分别为 1.4 mA cm-2 和 1.53 Ω cm2),并且可以在 0.1-0.2 mA cm-2 电流密度下仍可稳定循环使用 1,500 小时,显示出优异的界面稳定性。

此外,3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 全电池的放电比容量为 245 mAh g-1,电压衰减仅为 0.66 mV/周期,循环性能极佳(在 0.2C 下循环 200 次无容量衰减)。此外,与基于液态电解质的电池相比,LRMO 在 SSB 中的 OAR 可逆性大大提高。因此,该项研究为石榴石基 SE 的界面问题提供了一个独特的解决方案,可用于优化其他类型的 SE。

图2. 界面分析

Achieving the High Capacity and High Stability of Li-Rich Oxide Cathode in Garnet-Based Solid-State Battery, Angewandte Chemie International Edition2023 DOI: 10.1002/anie.202315856

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