开发用于析氧反应(OER)的高性能电催化剂势在必行,但具有挑战性。基于此,青岛科技大学詹天荣教授(通讯作者)等人报道了一种通过调节水热持续时间,在泡沫Ni上对Ni2Fe-LDH/FeNi2S4异质结进行部分的硫化,记得到Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF异质结,作为碱性盐水和海水氧化的高效OER催化剂。
通过两步水热法合成了Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF电极。首先,在Ni2+和Fe3+盐的混合溶液中通过常规水热处理NF制备了Ni2Fe-LDH/NF。然后,将得到的浅绿色Ni2Fe-LDH/NF在100 ℃的Na2S溶液环境中进行湿化学硫化,即得到Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF。 通过密度泛函理论(DFT)计算证实,Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF异质结提供了丰富的氢氧化物/硫化物界面,提供了丰富的活性位点、快速的电荷和传质、对含氧物质(OH-和OOH)的有利吸附能量,协同促进了碱性水的氧化。
在1.0 M KOH溶液中,与单相Ni2Fe-LDH/NF(279 mV)或FeNi2S4/NF(271 mV)相比,Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF表现出优异的OER催化活性。更重要的是,在2000次循环伏安法(CV)扫描水氧化结果,发现在催化剂上形成硫酸盐层,相应的后催化剂在碱性模拟海水电解质中表现出比初始催化剂更好的OER活性和耐久性。 所制备Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF在电流密度为100 mA cm-2下提供更低的过电位(250 mV),和比原始形式(260 mV)更长的稳定时间。后形成的硫酸盐膜主要是通过使氯离子远离催化剂,从而在盐水电解质中具有良好的抗腐蚀性能。
Partial Sulfidation Strategy to NiFe-LDH@FeNi2S4 Heterostructure Enable High-Performance Water/Seawater Oxidation. Adv. Funct. Mater.,2022, DOI: 10.1002/adfm.202200951.