全固态锂电池（ASSLBs）因其高能量密度、安全性高和工作温度范围广而被视为下一代能源存储设备。硫化物电解质因其高离子导电性而成为有前途的固态电解质（SSEs）候选材料。然而，制造具有高能量密度的硫化物基ASSLBs面临挑战，主要是因为硫化物膜通常较厚。减小硫化物电解质的厚度可以理论上提高能量密度，但这通常会牺牲其机械性能，并由于硫化物的脆性而导致裂纹形成和内部短路。因此，开发具有理想机械性能的硫化物薄膜的大规模制造策略至关重要。
在此，东华大学张晶晶团队设计了一种共轴PVDF-HFP@ TPU纳米纤维作为干法工艺粘结剂。研究显示，PVDF-HFP壳层熔化并与Li6PS5Cl（LPSCl）颗粒紧密结合，而TPU核心层则保持其纤维形态，为硫化物膜提供了可拉伸性和韧性。
此外，熔融的PVDF-HFP还促进了TPU纳米纤维和LPSCl颗粒之间的界面相容性，增强了机械性能和应力耗散能力。基于此，LPSCl-P@T电解质在室温下展现出了1.1 × 10−3S cm−1的高离子导电性，并在对称电池中实现了1200小时的超稳定循环性能。
总之，该工作开发了一种共轴PVDF-HFP@TPU纳米纤维粘结剂，并将其用于制造具有高强度、韧性、刚性和化学/电化学稳定性的薄、柔韧、坚固的硫化物固态电解质膜。研究显示，PVDF-HFP壳层熔化并紧密粘附LPSCl颗粒，而TPU核心层保持纤维结构，同时熔融的PVDF-HFP增强了LPSCl和TPU之间的界面强度。
基于此，电解质提供了比传统PTFE粘结剂更优的电化学性能。此外，通过界面融合策略，将LNO@LCO正极粘附到LPSCl-P@T电解质上，进一步稳定了正极/电解质界面。因此，该工作通过材料和纳米结构工程的创新，为硫化物电解质膜的大规模生产和高性能全固态锂电池(ASSLBs)的发展提供了有力推动。
图文解读
图1.电解质的离子电导率及机械性能
图2. 电池性能
文献信息Coaxial Nanofiber Binders Integrating Thin and Robust Sulfide Solid Electrolytes for High-Performance All-Solid-State Lithium Battery, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202415409
