前言有机发光二极管（OLEDs）由于其优异的色彩表现、自发光特性、高速操作和适用于可变形显示等特点，被认为是下一代显示技术。
随着发光材料（如磷光材料和热活化延迟荧光材料）的发展，OLEDs的理论内部量子效率已接近100%。
然而，除非采用特殊技术，OLEDs的外部量子效率（即内部量子效率和耦合效率的乘积）仅约为20%。
外部量子效率的限制，是由于基板和阳极/有机层内的全内反射，以及金属-有机界面的光传播损耗。
基板的全内反射损耗被称为基板模式，是由于空气（n = 1.0）和玻璃基板（n = 1.5）之间的折射率差异造成的。
类似地，波导模式是由于玻璃基板与主要用作阳极的氧化铟锡（ITO）（n = 1.9）或氧化铟锌（IZO）（n = 2.0）以及有机层（n = 1.7）之间的折射率不匹配而产生的。
此外，还有另一种损耗模式称为表面等离子体极化子模式，它沿着有机-金属界面传播，是由电磁波和表面等离子体之间的相互作用引起的。
材料和实验为了提取波导模式和表面等离子体极化子模式，需要在器件内部施加变形。然而，由于基板模式是在与空气的界面处产生的，可以在不改变器件内部结构的情况下提取基板损耗。
此外，还有一些方法，如周期性光子晶体结构、随机褶皱和网格图案，通过在器件内部插入光提取结构来提取被限制的光。
然而这些结构，可能会导致在不同观看角度下的光谱失真，或者对内部多层界面产生负面影响，从而损害电学特性。
为了制造这样的光提取结构，需要使用昂贵的设备和复杂的工艺，比如各种光刻技术、等离子体刻蚀和热滴定。大多数工艺需要真空室，从而限制了大尺寸OLED的制造。
为此，我们使用了一种叫做纳米随机擦拭结构（nRRS）的小尺寸结构，将其作为OLED内部的散射层，采用了SU-8聚合物和擦拭技术来改善OLED的性能。
擦拭技术通常用于控制向列型液晶的方向。这种制造方法有很多好处，例如可以进行大规模生产，而且在常温和常压下进行加工，是一种简单且低成本的方法。
我们发现，在插入了nRRS的OLED中，光散射效应得到了显著的增强，从而提升了OLED的性能。
为了进一步增加散射效应，我们需要增加结构的尺寸。但是，当nRRS插入到器件内部时，我们发现结构的粗糙度有一个限制，以保证OLED的稳定电学性能。
当nRRS的高度超过100纳米时，电场强度会过于集中在过于陡峭的结构上，导致电流发射不均匀。
此外，由于使用了相对较厚的SU-8聚合物和IZO阳极，所有的nRRS的浑浊度非常低，仅为5%。
在这项研究中，我们进一步评估了纳米随机擦拭结构（nRRS），作为一种外部光提取结构，以增强光线的散射效应，改善OLED的性能（如下图所示）。
通过增加擦拭次数，我们可以形成比将nRRS插入器件内部时更高的结构，并且散射效应也得到了增强。
经过优化的nRRS显示出18%的浑浊度，在与OLED结合后，与参考器件相比，外部量子效率提高了25.4%。
由于其随机性质，观察角度引起的光谱失真特性得到了减小，并且通过最小的国际照明委员会（CIE） 1931色彩空间坐标偏移进行了验证。
我们使用有限差分时间域（FDTD）数值，计算对nRRS的光学效应进行了分析。
通过这项研究，我们证明了nRRS作为外部光提取结构的有效性，它可以增强光的散射效应，从而改善OLED的性能。
这种结构的随机性质还可以降低光谱失真，并且能够在不改变OLED内部结构的情况下实现浑浊度的提高。
我们的数值计算结果也进一步验证了这种结构的光学效应。因此，nRRS可以作为一种简单且有效的方法，用于提高OLED的外部量子效率，进一步推动OLED技术在显示领域的应用。
结果和讨论1.FDTD模拟
我们使用有限差分时间域（FDTD）模拟来分析nRRS的散射效应对光提取效率的改善。
我们评估了四种类型的OLED：传统的底部发射OLED（参考），未进行擦拭的SU-8涂层OLED（平面），nRRS-OLED，最大高度为100纳米（H100），以及nRRS-OLED，最大高度为200纳米（H200）。不同OLED的模拟模型如下图所示。
为了模拟nRRS的随机性质，我们通过具有不同高度和齿角的梯形形状SU-8的阵列来实现结构。
为了验证nRRS粗糙度差异对散射效应的影响，我们对两种情况进行了模拟：H100和H200，它们具有不同的高度。
每个nRRS的高度模拟如下：H100器件的高度在50纳米到100纳米之间变化，而H200器件的高度在100纳米到200纳米之间变化。
齿角对于两种器件都在45°到80°之间变化。为了直观地验证nRRS的散射效应，我们使用电场监视器对每个器件的横截面进行了光强度分布模拟，并使用远场监视器对每个角度在空气中进行了电场分布测量。
模拟结果如下图所示。图(a)–(d)显示了参考、平面、H100和H200器件的辐射偶极子诱导的电场分布。
由于玻璃和SU-8聚合物的折射率相对相似，参考和平面器件的电场分布相似；然而，如图(c)和(d)所示，当nRRS存在时，散射效应可以清晰地确认。
H200器件中较大的nRRS高度使得空气中的电场分布图案更加明显。通过电场监视器展示了nRRS的散射图案，可以预期nRRS-OLED的浑浊度大于参考或平面器件。
为了验证nRRS对光效率改善的影响，得到了远场分布结果，并显示在图4(e)–(h)中。
与之前的结果类似，参考和平面器件显示出相似的分布，但在H100和H200器件中，可见光波长范围内的光强度被散射到各种角度。此外，可以观察到H200器件的远场强度更强，因为它具有较大的nRRS结构。
下图显示了三种器件与参考器件相比，通过对角度进行远场分布的积分而得到的光效率改善。由于OLED由多层薄膜组成，在器件内部形成多个界面，导致光之间发生干涉。
因此，由于干涉效应，反射率和透射率显示出振荡趋势，这进一步影响了光强度与波长的关系。在图中，可以看到光提取增强因子随发射波长的变化而振荡。
由于这种现象，与其在单一波长点处进行比较，更合理的方式是将器件性能与发射偶极子的全宽度半峰宽（FWHM）范围的平均值进行比较。
尽管平面器件在绿色FWHM波长范围（500-550纳米）内的光增强因子较参考器件较低，这是因为相对较厚的SU-8聚合物层，但H100和H200器件显示了改善的增强效果，并且预计H200器件的光提取效率将高于H100器件。
改善的光提取效率可以看作是nRRS结构的随机散射结果，因此超过临界角的入射光会在空气中以非全内反射的方式发射出来。
2.纳米级随机摩擦结构
当使用擦拭布对聚合物表面施加剪切力时，会发生永久变形，并形成波动图案。因此，如果将擦拭布沿一个方向擦拭多次，就会形成具有随机分布的定向图案。
许多研究已经揭示了擦拭强度对液晶锚定效应的影响，而在众多因素中，累积擦拭次数是最适合控制的因素。通过调整擦拭次数，可以调节nRRS的粗糙度。
我们对具有不同擦拭周期数量的nRRS进行了特性分析，包括：平面（无擦拭）、R15（擦拭15次）、R20（擦拭20次）、R25（擦拭25次）和R30（擦拭30次）。
通过下图可以看到，随着擦拭次数的增加，纳米级图案变得更加清晰。我们通过原子力显微镜（AFM）数据定量分析了结构高度，采用粗糙度（Rz）来表示。
粗糙度是测量区域（10×10 μm）中最高峰和最低谷之间的最大峰谷高度之和。R15、R20、R25和R30的Rz值分别为120、179、210和233纳米。
下图显示了先前研究中根据擦拭次数，得出的粗糙度总和趋势。我们可以观察到nRRS的粗糙度在当前擦拭次数范围内几乎是线性的，通过调整擦拭次数可以控制纳米级结构的高度。
当nRRS被插入器件内部时，过度擦拭引起的高粗糙度会局部集中电场，导致出现暗斑点或不均匀的发光特性，从而成为器件的致命故障。
然而，由于本研究将nRRS应用在器件外部，它可以自由地用作光提取结构，用于处理内部薄膜界面或电性稳定性问题之间的缺陷。
结论在这项研究中，我们通过采用擦拭技术制备纳米尺度的随机结构作为散射层，旨在提高OLED的光提取效率。
通常，擦拭技术主要用于液晶对准，但我们发现它在制造大面积纳米结构方面具有优势，能够在常温和常压条件下形成随机分布的nRRS。
通过控制擦拭过程，我们可以工程化地调整nRRS的粗糙度和高度，并通过FDTD模拟和实际器件测试验证了其散射效应。
nRRS通过重新排列在玻璃基底和空气界面处，由于全内反射而导向的光的路径，从而改善了光学效率。
优化后的nRRS表现出97.8%的高透射率和17.8%的浑浊度，非常适合用作OLED的散射层。与参考器件相比，与优化的nRRS结合的器件的外部量子效率提高了25.4%。
由于散射效应，nRRS OLED的角度分布与兰伯特分布稍有偏差，但CIE 1931坐标随角度变化的差异减小，从而减轻了由于视角变化而导致的光谱畸变。
本研究探索了一种简单、低成本的制造过程来制备随机纳米结构，预计不仅可应用于OLED，还可应用于各种光学器件。
与我们先前的研究相比，该研究将低高度的nRRS插入器件内部，需要考虑许多因素来保持正常器件运行，而本研究中的nRRS则可以更简单地与器件外部结合，具有无限的可能性，可以更轻松地获得有益的光学效果。
由于其具有成本效益、高生产率和无需掩膜制造的特点，nRRS预计将适用于许多需要光路径重分布的领域，而且由于无需高温，它还可以扩展到可变形设备。
我们的研究为使用简便且经济高效的nRRS散射层，改善OLED性能开辟了新途径，并有望在各种光学器件中得到广泛应用。
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