当使用可再生电力供电时,将CO2电化学还原为多碳产物(C2+),为获得有价值的化学品和燃料提供了途径。在传统的中性介质CO2转化为C2+器件中,多达70%的输入CO2穿过电池并与阳极产生的氧气混合,从该流中回收CO2会增加显着的能量损失。 基于此,加拿大多伦多大学Edward H. Sargent和David Sinton(共同通讯作者)等人报道了利用液-液阳极工艺可以通过简便的气液分离回收交叉的CO2,而无需额外的能量输入:阳极尾气与新鲜的CO2原料一起直接送入阴极输入。
在文中,作者证明了将CO2RR与中性介质中的全液体阳极反应配对,在可再生化学品和燃料的电合成中结合了高碳效率和低能量输入。实施该策略的一个关键是将阴极和阳极上的催化剂质量负载配对,以最大限度地提高CO2RR产物选择性并同时最大限度地降低阳极OER选择性。穿过阳极的CO2从阳极下游回收,纯度>99%。
此外,通过将CO2回流到上游阴极,该策略实现了高达75%的高CO2转化率。该组合系统在100 mA cm-2的电流密度下实现了1.90 V的低全电池电位和C2+产物的稳定电合成超过80 h,同时保持45%的高CO2转化率。 考虑到总电力和下游分离能源成本,该方法的总能源强度为每吨乙烯生产262 GJ,比以前的CO2RR电解槽低约 46%。该工作为CO2RR电解中的高碳效率提供了一条途径。
Eliminating the need for anodic gas separation in CO2 electroreduction systems via liquid-to-liquid anodic upgrading. Nat. Commun.,2022, DOI: 10.1038/s41467-022-30677-x.