用于彩色像素的等离子体纳米球形二聚体

新瑶看国际 2023-07-31 07:05:01

前言

金属纳米颗粒支持集体电子振荡,被称为表面等离子体。这种振荡导致了场在衍射极限之外的局域化以及相对于入射场的增强。

这加上了金属纳米颗粒在共振波长处对光的强烈散射和吸收。这些特性在许多设备中得到了应用,包括生物传感器、太阳能电池、发光器件、波导和高分辨率成像。

其中一个应用领域是显示技术,其趋势是朝着更高的分辨率和微型化发展。等离子体色彩像素由于其尖锐的共振,和在特定波长处的选择性散射和吸收,以及其尺寸而能够实现超过衍射极限的分辨率,可以为实现这些技术提供解决方案。

等离子体色彩生成设备的例子包括彩色滤光片、高分辨率彩色像素、等离子体结合液晶、超越衍射极限的图像打印、透明显示和彩色全息图等。

实验和材料

我们通过在玻璃基底上使用不同金属纳米球二聚体的周期阵列,展示了广泛调谐和高度极化的亮色像素。

远场衍射耦合进一步增强和调谐了共振,缩小了共振线宽,从而产生更纯净的颜色。

显示技术包括等离子体显示器、液晶显示器和发光二极管显示器,它们使用不同的色彩生成介质来产生彩色像素,例如标准的RGB彩色方案像素,由基本颜色(蓝色、绿色和红色)在光源照射下或通过使用电压激励下形成。

这些技术正在不断向更灵活的显示、更高分辨率和更高能效方向发展。等离子体色彩像素具有增加分辨率和广泛的颜色可调性的优势,通过改变结构的尺寸或几何形状、周围环境的折射率、极化方向或激发光的入射角来实现。

此外,支撑等离子体元素的结构极其薄薄,适合集成到微型化设备中。周期性也与波长相当,这使得可能制造比传统方法更小的像素。

此外,由于等离子体谐振器是由金属制成的,它们比化学颜料更稳定,可以耐受更高的温度和紫外辐射。

在本文中,我们展示了在玻璃基底上,使用不同金属纳米球二聚体的周期阵列,可以产生广泛调谐和高度极化的亮色像素。

这是基于等离子体纳米颗粒在特定波长处显示共振选择性散射,同时对其他波长几乎透明的特性。

为了制造这些色彩像素,蓝色、绿色和红色的像素分别使用铝(Al)、银(Ag)和金(Au)制成的纳米球二聚体。

对于较短波长,铝和银比金更合适,因为金纳米颗粒在520纳米以下的共振会由于带间跃迁而被熄灭。

在纳米球二聚体的情况下,我们发现沿着二聚体轴的纵向等离子体共振是共振和像素颜色的主要贡献者。远场衍射耦合增强了阵列的散射强度并减小了等离子体的谱线宽度。

值得注意的是,玻璃基底会导致共振的红移,并使得远场衍射耦合效率较低,这是由于二聚体周围的不均匀环境。

然而,研究表明对于较大的颗粒,远场衍射耦合仍然可能发生。此外,玻璃基底还会导致额外的峰值出现在原始共振的蓝色侧面。

通过适当的周期性,可以抑制额外的共振以产生更纯净的颜色像素。使用二聚体而不是单体的优势在于其对极化敏感,这与显示技术一致,并且随着间隙变小,它能够增强远场散射强度。尽管制造二聚体相对于单体较困难,但近年来制造技术的改进已经取得了进展。

结构和设计

在设计的数值优化过程中,我们通过改变纳米球的材料和直径来调整每个像素的颜色,同时保持间隙固定。

这种小间隙也能够实现更高的远场散射强度。此外,我们利用远场衍射耦合来进一步增强、调谐和缩小等离子体线宽,通过改变阵列的周期性Dx和Dy(分别为二聚体中心之间的x和y方向距离)。

这种方法的优点包括设计的简单性、明亮的色彩和高度极化的功能。此外,我们还展示了通过改变入射角度可以获得不同颜色的可能性。

我们的设计还可以用于透明显示,通过在共振波长投射单色光实现。阵列的示意图如图1所示。

我们使用商业软件Lumerical中的FDTD来进行数值优化和计算反射光谱。我们使用p偏振的白光(400-750纳米)在正入射下激发阵列。

这导致了沿着二聚体轴线的纵向等离子体共振的激发,这是产生像素颜色的主要贡献因素。这使得阵列具有极化选择性,与显示技术相兼容。

每个像素由一组具有相同边缘间距的相同纳米球二聚体组成。我们还对单个二聚体的散射和吸收截面效率进行数值计算,以展示衍射耦合对光谱峰值和线宽的影响。

总体而言,随着二聚体长度的增加,其共振将向红色偏移;然而,这也伴随着共振峰的变宽,这是由于辐射阻尼的增加。

使用衍射耦合可以将这种效应最小化,实现更强的高强度和更窄的峰值,适用于彩色显示。在所有三个阵列中,我们选择Dx远小于使用的波长,而通过调整Dy来调谐共振。

这是因为对于我们的矩形阵列,垂直于极化矢量的周期性对于确定共振的光谱位移和宽度比平行于极化矢量的周期性更重要。

我们在反射模式下设计了RGB像素,它们的光谱峰值位置分别对应于蓝色(453纳米)、绿色(520纳米)和红色(637纳米)的波长。

下表列出了每个像素阵列使用的参数。所有阵列的玻璃基底厚度为140纳米。使用的所有二聚体之间的间隙大小为3纳米。

对于银(Ag)、铝(Al)和二氧化硅,复折射率取自Palik的数据(波长范围为0-2微米),而对于金(Au),复折射率取自Johnson和Christy的数据。

在我们的应用中,我们主要考虑每个阵列的反射光谱。为了测量阵列的反射光谱,我们在距离阵列上方500纳米处放置了一个二维z-正向(x-y平面)频率域功率监视器。

图中显示的颜色是通过将反射光谱,转换为国际照明委员会(CIE)色度图获得的。我们使用了一个二聚体的单元格。

x和y方向的边界条件是周期性的,以模拟无限阵列的纳米球二聚体。在z方向上,使用完美匹配层边界条件以消除模拟区域边界处的散射波。

围绕二聚体的所有三个方向上使用1纳米大小的网格覆盖区域。对于二聚体的散射和吸收截面,我们使用在二聚体周围的总场/散场(TFSF)平面波源,以及两个功率监视器盒,一个位于散射场区域,另一个位于总场区域。

在整个TFSF源区域周围使用1纳米大小的网格覆盖区域。对于图5中的斜入射角度绘图,使用宽带固定角度源技术(BFAST),并且在二聚体周围设置了2纳米大小的网格覆盖区域。

为了找到反射光的极化状态,我们在距离阵列上方510纳米处放置了一个极化椭圆分析对象。

结果和分析

在图(a)至(c)中,展示了用于蓝色、绿色和红色像素的Al(半径35纳米)、Ag(半径40纳米)和Au(半径50纳米)二聚体的散射和吸收截面,这些二聚体是没有阵列的。

所有二聚体之间的间隙大小都是3纳米。结果显示,在共振波长处,这三种二聚体的散射明显高于吸收,这对于这种应用是有利的。

散射峰位于每个Al、Ag和Au二聚体的波长分别为341纳米、513纳米和619纳米。将二聚体放置在阵列中将进一步移动、增强和减小共振峰。

下图显示了放置在玻璃基底上的二聚体阵列的反射光谱,用于蓝色、绿色和红色的三种配置,在正入射下,激发光的波长范围从400纳米到750纳米。

在红色阵列的情况下,增加的辐射阻尼使共振峰变宽;这些额外的波长将感知的颜色变为淡红色。

每种颜色的CIE色度图坐标如下:蓝色的X = 13.0485,Y = 5.5355,Z = 66.9152,x = 0.1526和y = 0.0647;绿色的X = 7.4466,Y = 19.5526,Z = 7.3495,x = 0.2167和y = 0.5692;红色的X = 16.0995,Y = 9.3116,Z = 3.7168,x = 0.5527和y = 0.3196,如下图所示。

下图显示了用于绿色像素的阵列的反射光谱,其中Dy从240纳米变化到440纳米,步长为40纳米,而Dx保持固定为240纳米。

随着Dy的增加,与图2(b)中孤立的Ag二聚体相比,阵列的集体共振被增强、向红移并变窄,这有助于产生更纯净的颜色。

其他阵列也得到了类似的结果。这个结果与Zou和Schatz的研究中所展示的,当周期接近衍射边缘时,阵列共振变得更加尖锐和窄化的现象是一致的。

在下图中,我们展示了用于绿色像素的阵列反射光的偏振状态。其他颜色像素的阵列也显示类似的结果。

如我们预期的那样,反射光是p偏振的,因为沿着二聚体轴线的纵向等离子体共振是共振和像素颜色的主要贡献因素。

最后,我们展示了通过改变入射角可以获得不同颜色的可能性。在图(a)至(c)中,我们显示了当入射角从0°变化到60°时,每个阵列的反射光谱和相应的颜色。

此外,我们在在线补充材料中展示了随着间隙大小的减小,远场散射截面的增加,以及在改变每个周期性(Dy)、二聚体的尺寸或基底厚度时获得的不同颜色。

结论

通过在玻璃基底上排列Al、Ag和Au纳米球二聚体,我们在数值模拟中展示了高度极化的明亮等离子体色彩像素。

我们展示了在反射模式下获得RGB像素的可能性。远场衍射耦合进一步移动和增强了散射强度,缩小了等离子体线宽,从而实现更明亮、更生动的颜色。

沿着二聚体轴线的纵向等离子体共振是共振的主要贡献因素,并且通过组合阵列中二聚体的长度和间距Dx和Dy来调整颜色。我们还展示了通过改变入射角度可以获得不同颜色的可能性。

这种方法的优点包括设计的简单性、明亮的色彩和高度极化的功能。我们的设计还可以用于透明显示,通过在共振波长投射单色光实现。

这种设计在显示技术和其他光学应用中有着广泛的应用前景。

参考文献

Hayashi S, Okamoto T. 等离子体学:回顾过去,展望未来。《物理学报D:应用物理学》2012; 45(43): 433001.

Maier SA. 等离子体学:基础与应用。英国:Springer出版社,2007.

Kelly K, Coronado E, Zhao L, 等. 金属纳米颗粒的光学性质:尺寸、形状和介电环境的影响。《物理化学学报》2003; 107(3): 668–677.

Enoch S, Bonod N. 等离子体学:从基础到高级主题。纽约:Springer出版社,2012.

Gu Y, Zhang L, Yang J, 等. 通过亚波长等离子体纳米结构实现颜色产生。《纳米尺度》2015; 7: 6409–6419.

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