由于李銮宣政绩斐然，深得朝廷极大信任。公元1814年（嘉庆十九年）七月，李銮宣调任通永河道员。八月，嘉庆帝秋狝，李銮宣以随从身份护驾。因之前朱文正等一批清明官员上奏，诉说李銮宣冤情，嘉庆帝看过奏折，察其龙世恩案被诬。思量再三，也觉得当时冤枉了李銮宣。以扈从召见，并说：“汝故云南按察使，联还汝。”越翌日，李銮宣被授为直隶按察使。

直隶管辖京畿地区，达官显贵众多，地主豪强逞能，人事繁琐多变，关系错综复杂，刑事案件不断。“刑名之繁为天下之最”，吏治骩骳，亟图振刷，又遇总督貌恭而中惎之，志阏不克行”。李銮宣上任之际，有官员祝贺拜访，有巨商说情贿赂，有豪强套近拉拢，有百姓跪地喊冤。面对这种局面，一般官员只能随波逐流，绝对不敢轻举妄动，标新立异，别出心裁，秉公办事。李銮宣秉性耿直，不徇私情，上任以后将一切干扰抛却脑后，公正执法，尽职尽责“据案披牍，每漏下四鼓及寝”。纵有拉关系、托人情、走后门、送银钱者，乃一一被李銮宣拒之门外。有一富民者，谋欺寡婶而想占其财产，妄图让李銮宣威胁其寡谉，连函累牍，并以金钱利诱，但刚正不阿的李銮宣不为金钱所动，不为托情所困，仍将财产归于寡婶，并惩治了这个富民，民众皆拍手称快。

公元1815年（嘉庆二十年），李銮宣调任广东按察使，兼布政使，在奉旨上任途径景州时，景州父老乡亲闻讯赶来，他们没有忘记李銮宣平息林逆之事，执策奉觞，立道迎送。齐声赞曰：“安陵无事，使君方也！”李銮宣于四月底抵达广州，广东民风彪悍，刑事颇为繁杂。“广东案牍填委甲天下，最称难治。旋署布政使事，事多拜曳。”在广东任职期间，由于朝廷信任，工作的需要，李銮宣按察使、布政使两副担子一肩挑，工作之忙碌、艰辛可想而知。

广东沿海商船往来频繁，有一人与洋商勾结，沆瀣一气，互相谋利。他用金钱买来“运司”之官衔，目的就是为走私货物方便，从中获取财富，且此公很好面子，向来崇尚道德，装模作样崇祀于乡，乡民不买他账，但又屈于其权势，不敢轻易得罪和违抗，生怕受其为难、挤兑，今后不得安宁。听闻李銮宣到任，众人皆大欢喜，他们早就听说这是一位不惧权贵，秉公执法的大清官，俱赞道：“此中流砥柱也！”，遂联名上诉，希望惩罚该贪官。

李銮宣迅速查询落实，掌握证据，上报处理，按刑下狱。处理此事顺应民意，所以赢得民心，更加提升了李銮宣在百姓中的威望。民众非常信任这位秉公执法，公平公正的清官，大事小情都愿意找李銮宣办理。无锡好友秦嬴（秦小岘）曾这样高度评价李銮宣：“以余所识天下士大夫至多，而忠耿亮直，足以任国家之事无如公者！”李銮宣在粤一年，刚正不阿，勤于政事，深得民心。1815年（嘉庆二十年）十二月，被“圣主知遇骎致大用”，升任四川布政使。