可充电镁电池（RMBs）因其丰富的地壳储量、适宜的电位、安全性和高体积容量而被视作锂离子电池的潜在替代品。然而，镁的电沉积/剥离（E/S）过程中在无卤化物电解液中形成固体电解质界面（SEI）的现象，导致了镁的不完全剥离和库仑效率远低于100%。
在此，滑铁卢大学Linda F. Nazar团队通过精确调整溶剂和盐的分子结构，设计出一种本质上稳定的电解质，使其在动态电沉积和剥离过程中几乎不分解。通过动态裸露的镁/电解液界面实现了在高电流密度和高面积容量下接近完美的镁电沉积/剥离效率。这种界面的动力学稳定性是由于电解液分解在动态电镀/剥离过程中几乎不存在，导致界面阻抗低，电荷转移快，从而在长期循环中实现了接近完美的库仑效率。
图1. 电解质设计
总之，该工作成功设计了一种内在稳定的电解液。结果显示，在0.2 M Mg(OTf)2/G2:TEP电解质中，镁以密集排列的六边形小板形式沉积，显示出快速的镁成核和生长。在高电流密度（2 mA cm-2）和面积容量（4 mAh cm-2）下，镁沉积物呈现薄而致密的层状结构。在2 mA cm-2的电流密度下，镁的电沉积库仑效率接近100%，并且在长期循环中保持稳定。
经过20个循环后，库仑效率仍保持在99.9%以上。通过NMR、DFT和MD模拟分析，发现OTf阴离子的动力学稳定性较高，有助于减少电解质的分解。此外，TEP的高沸点和高阳极稳定性也提高了电解质的整体稳定性。
在PTO-COF有机正极材料存在下，使用电沉积的薄镁箔作为阳极，展示了高面积容量的全电池性能。电池在1 mA cm-2下运行超过2000小时，表现出优异的循环稳定性。因此，该工作为新型电解液设计提供了新思路。
图2. 电池性能
A dynamically bare metal interface enables reversible magnesium electrodeposition at 50 mAh cm−2, Joule2024 DOI: 10.1016/j.joule.2024.11.007