手性超导体(chiral superconductors)是一类独特的非常规超导体,其中复杂的超导序参量在动量空间中顺时针或逆时针旋转,代表了具有固有时间反转对称性破坏(TRSB)的拓扑非平凡系统,并直接影响拓扑量子计算。本征性超导体极为罕见,只有一些存在争议的例子,包括UTe2、UPt3和Sr2RuO4。非中心对称超导体中可能存在手性超导,尽管这种非中心对称在传统固态超导体中并不常见。此外,既没有镜像对称又没有反转对称的手性分子也得到了广泛的研究,因此将手性分子掺入常规超导体晶格中可以引入非中心对称性,从而有助于实现手性超导。基于此,美国加州大学洛杉矶分校(UCLA)段镶锋教授和黄昱教授、Kang L. Wang(共同通讯作者)等人报道了将手性分子嵌入层状2H-TaS2中的非常规超导性。
本研究揭示了非常规超导的几个关键特征,包括:(1)一个异常大的面内上临界场Bc2, ||,远远超过泡利顺磁极限;(2)Little-Parks测量中π相移的稳定性表明了非常规的配对对称性;(3)无场超导二极管效应(SDE),表示处于超导状态的TRSB。这些非常规超导性的实验特征表明,晶体原子层和自组装手性分子层之间的相互作用可能导致奇异的拓扑材料。研究结果表明,混合超晶格可以通过将大量具有丰富物理性质的层状晶体与具有可设计结构基序和官能团的几乎无限变化的分子相结合,为人工量子材料奠定一条通用的道路。
相关工作以《Unconventional superconductivity in chiral molecule-TaS2 hybrid superlattices》为题在《Nature》上发表。值得注意的是,这是段镶锋教授,2024年发表的第2篇Nature!另一篇于2024年1月31日以题为《Establishing reaction networks in the 16-electron sulfur reduction reaction》发表在《Nature》上。同时,这也是段镶锋教授以第一作者或通讯作者身份发表的第15篇Nature。
图文解读作者使用化学插入方法,合成了插入TaS2超晶格的右旋-甲基苄胺和左旋-甲基苄胺,分别为R-MBA和S-MBA。圆二色性(CD)光谱研究显示,在波长为255-275 nm的范围内,明显的CD吸收特征,证实了分子手性成功结合到混合超晶格中。温度(T)相关传输测量表明,原始TaS2器件显示出1.1 K的超导临界温度(Tc),而插入器件的Tc在1.5 K以上明显增强。研究显示,390 mK时的面外上临界场(Bc2, ⊥)为0.62 T,而面内上临界场(Bc2, ||)远高于低温恒温器能产生的18 T的最大场。对Bc2, ||数据进行线性外推,得到390 mK时的Bc2, ||=36.2 T,比BP高9倍。
图1.手性分子嵌入层状超导体2H-TaS2中作者利用手性分子嵌入TaS2制备了亚微米级的超导环,通过Little-Parks测量来研究超导有序参数的相位。在略低于Tc的不同温度下,作者研究了与磁场相关的电阻。值得注意的是,在1.3 K和1.4 K之间测量的R-MBA/TaS2器件的电阻曲线显示出与磁场明显的周期性振荡,与Little-Parks效应所预期的一样。值得注意的是,该器件在零磁场下显示出最大电阻。该电阻在零场处的最大值表明,手性分子-TaS2杂化超晶格中超导序参量存在固有π相移。振荡和π相移在Tc附近的狭窄温度内地观察到,最大值/最小值位于同一场,对温度不敏感。
图2.相灵敏Little-Parks测量和π-相移
Little-Parks器件表现出一致的振荡周期和π相移,同时Little-Parks测量在七个器件中的三个器件中观察到π相移。在原始TaS2器件的情况下,在零场处观察到最小电阻。同样,对于由非手性TEAB插入TaS2制成的器件,Little-Parks振荡也显示出零场时的最小电阻,在四个非手性器件中一致观察到。
图3.原始2H-TaS2和非手性分子嵌入TaS2中的Little-Parks振荡SDE是指偏置方向相反(Ic+≠Ic−)的不平衡超导临界电流(Ic)。在原始TaS2器件中,正临界电流(Ic+)和负临界电流(Ic−)完美重叠,差异难以察觉。在插入TaS2的手性分子中,Ic+和Ic−的绝对值明显在Tc以下发散,正常状态电阻无显著差异,显示出在零磁场下明显的SDE和TRSB。
在原始TaS2中,当B=0时,两个支路之间的临界电流差ΔIc=Ic+ − Ic−=0,表明零场不存在SDE。当B≠0时,观察到一个有限的非零ΔIc,它相对于零磁场是反对称的,表明存在明显的场致SDE。此外,对于手性分子嵌入的TaS2,在B=0 T附近的正场或负场处,Ic+总是大于Ic−,尽管有轻微的负场偏态,这归因于与原始2H-TaS2中也存在的场诱导SDE的反对称分量的卷积。
图4.在原始和手性分子嵌入TaS2中测量的临界电流Ic文献信息
Unconventional superconductivity in chiral molecule-TaS2 hybrid superlattices. Nature, 2024.