澳大利亚国立大学Ping Koy Lam & Yuerui Lu课题组在非线性光学领域取得了新的突破。该团队设计并制备了3R-MoS₂材料，并通过范德华堆叠技术实现了准相位匹配的有效增强。通过精确控制3R-MoS₂层的堆叠顺序和相对角度，研究人员成功地在纳米尺度上实现了二次谐波生成（SHG）的增强，突破了非准相位匹配的限制。该工作发表在Nature Communications上。
研究背景
准相位匹配（QPM）技术广泛应用于非线性光学领域，尤其在提高频率转换过程的效率和稳定性方面发挥了重要作用。传统的QPM技术主要依赖于周期极化的铁电晶体，这些材料在应用上受限。与传统的铁电非线性晶体材料相比，过渡金属二硫化物（TMDs）材料，尤其是3R相的二硫化钼（3R-MoS₂），凭借其打破反演对称性，成为了QPM的有力候选材料。这些材料具有显著的非线性光学特性，为二次谐波生成（SHG）和其他非线性过程提供了新的研究方向。然而，尽管3R-MoS₂具有较强的非线性效应，其在大规模应用中的潜力仍受到层数、相位匹配等因素的限制。因此，如何通过合理设计材料结构来克服这些挑战，提升其非线性效应成为了研究的热点。
研究内容
为了解决这一难题，澳大利亚国立大学Ping Koy Lam & Yuerui Lu课题组在非线性光学领域取得了新的突破。该团队设计并制备了3R-MoS₂材料，并通过范德华堆叠技术实现了准相位匹配的有效增强。通过精确控制3R-MoS₂层的堆叠顺序和相对角度，研究人员成功地在纳米尺度上实现了二次谐波生成（SHG）的增强，突破了非准相位匹配的限制。此外，该团队还利用这一技术成功地在3R-MoS₂的同质结构中实现了自发参数下转换（SPDC），显著提高了纠缠光子对的生成效率。这一技术为可调相位匹配条件的实现提供了平台，为频率转换、光开关以及量子通信等领域的应用奠定了基础。
与传统周期极化晶体相比，3R-MoS₂通过其层间堆叠结构能够调节相位匹配条件，并提供更长的相互作用长度，从而有效提升了非线性光学过程的效率。研究表明，利用3R-MoS₂的范德华堆叠，不仅能够提高二次谐波生成的效率，还能够在量子技术中发挥重要作用。这一发现为未来集成非线性光学器件提供了新的思路，也为开发稳定、可控的二维材料打下了基础，推动了基于二维材料的非线性光学及量子技术的应用。
图文导读
本文通过一系列先进的表征手段，深入探讨了3R-MoS₂材料在范德华堆叠结构下的非线性光学特性，揭示了准相位匹配（QPM）在二维材料中的实现及其增强二次谐波生成（SHG）的潜力。为了研究这一现象，本文首先采用了原子力显微镜（AFM）、垂直扫描干涉仪（VSI）和表面轮廓仪等多种表征技术，对3R-MoS₂薄片的厚度进行了精确测量，并确定了其与相干长度的匹配情况。AFM和VSI为研究者提供了样品表面精细的高度信息，确保了不同厚度层次的材料可以用于后续的QPM实验，这为揭示材料的光学响应提供了基础数据。
针对3R-MoS₂材料的非线性光学现象，本文使用了角度分辨相位匹配（QPM）测量系统进行详细分析。该系统包括了超短脉冲激光、波片、偏振器和精密的纳米定位平台，通过这些设备能够精确调节两层3R-MoS₂晶体的相对角度，使其满足QPM条件。通过测量二次谐波生成（SHG）信号的强度随角度变化的规律，揭示了在特定的旋转角度下，SHG信号显著增强，这为验证范德华堆叠QPM效果提供了有力证据。进一步的角度分辨SHG实验则成功确认了材料的晶格取向与SHG信号之间的关系，证明了通过调节层间角度可以有效实现SHG信号的增强，并使得3R-MoS₂材料表现出超越传统3D材料的非线性光学性能。
此外，本文还通过自发参量下转换（SPDC）实验，进一步验证了QPM在增强非线性光学效应方面的作用。使用定制的SPDC实验装置，结合单光子探测器（SPADs）和时间相关单光子计数系统（TCSPC），本文成功捕获了由3R-MoS₂同质结构所产生的光子对的时间相关特性。该实验不仅证实了QPM在提高非线性响应方面的有效性，还揭示了通过调整旋转角度可以精确调控SPDC过程，从而为量子光学设备的设计和优化提供了重要依据。
通过这些表征手段，本文深入分析了3R-MoS₂的非线性光学性质，发现了范德华堆叠结构对QPM的有效促进作用，并揭示了其在量子光学和量子信息处理中的潜力。特别是在二维材料中，通过调节堆叠角度和层间相对位置，不仅能增强二次谐波生成，还能够通过QPM实现高效的自发参量下转换，这为开发高效的量子光学源提供了新的技术路径。
在此基础上，本文还探讨了3R-MoS₂的异质结结构和调控方法，进一步挖掘了二维材料在非线性光学领域中的应用潜力。通过范德华堆叠技术，可以制造具有可调相位匹配条件的二次谐波晶体，这为量子光学、量子通信以及压缩态生成等应用领域提供了新的思路。总之，本文通过一系列精确的表征手段，深入分析了3R-MoS₂在QPM中的表现，成功制备了具有优异非线性光学性能的新型材料，并推动了二维材料在非线性光学及量子光学领域的进展。
图1 | 3R-MoS₂的范德瓦尔斯堆叠模型化准相位匹配（QPM）。
图2 | 采用两层3R-MoS₂且扭曲角θ可调的QPM。
图3 | 通过3R-MoS₂的范德华堆积实现QPM的实验演示。
图4 | 通过3R-MoS₂同质结构的QPM 增强自发参量下转换 (SPDC)。
科学启迪
本文展示了一种通过范德华堆叠生成准相位匹配（QPM）的有效方法。实验结果突出了制造具有QPM特性且具备优越的二次谐波产生（SHG）重量比的极小型轻量化范德华非线性晶体的潜力，其性能超越了笨重的三维材料晶体。在1550 nm波长下通过接触和非接触测量，以及随后的角分辨定向测量，研究者验证了两层3R-MoS2之间的QPM（其厚度均接近相干长度，实现了QPM并显著增强了SHG，远远超出了非QPM限制。这些演示与研究者推导的角分辨QPM模型表现出高度一致性。此外，具有可调扭转角的同质结构的SHG响应与周期性极化QPM模型高度相关，这使得3R-MoS2成为一种卓越的二维材料SHG器件候选材料，例如通过范德华堆叠与可调扭转角生成具有可调相位匹配条件的双层SHG晶体。
研究者还通过3R-MoS₂同质结构的QPM验证了增强的自发参量下转换（SPDC）。这一成就进一步证明了通过QPM技术成功提升非线性性能的可能性。范德华堆叠中的光学性能周期性调制提供了一种创新且通用的方法，无需依赖任何铁电晶体即可实现QPM。范德华堆叠QPM中扭转角的可调性在工程化SPDC量子器件方面展现出巨大潜力，目标是生成如Bell态和N00N态等量子态，用于量子光学和通信领域的应用。
例如，制造此类器件需要精确配置两组非线性材料，每组具有特定厚度，并以其晶轴彼此垂直排列，从而实现正交准相位匹配（OQPM）。通过传统的周期极化技术实现OQPM非常具有挑战性，但利用范德华堆叠QPM可以更轻松地通过扭转角（0°、30°、60°、90°、0°、30°、60°、90°…）实现OQPM。这种方法能够实现高效的能量传递并增强非线性光学性能，从而使这些二维晶体成为非线性光学应用的理想平台，例如典型的倍频晶体、干涉自相关器、生物指示器、压缩态的生成、量子信息处理等广泛应用。
文章链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53472-2
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