众所周知，锂枝晶穿透陶瓷电解质会导致机械故障和短路，这阻碍了全固态锂离子电池的商业化发展。然而，由于缺乏对枝晶穿透过程的原位原子级观测，其背后的机制仍然存在争议。
2025年2月24日，哈尔滨工业大学刘远鹏教授、新加坡南洋理工大学高华健教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Atomic mechanism of lithium dendrite penetration in solid electrolytes》的研究论文，张博文、袁博韬为论文共同第一作者，刘远鹏教授、高华健教授为论文共同通讯作者。
刘远鹏教授的主要研究方向为储能材料界面力学多尺度分析，在Energy Environ. Sci.、Adv.Energy Mater.、Infomat、JMPS、IJSS、JAM和Proc. R. Soc. A等期刊发表代表性论文30余篇。
高华健教授的研究领域广泛，包括固体力学、纳米力学、生物力学等。并在这些领域取得了多项开创性成果，例如创立了基于微观机制的应变梯度理论、超音速和超弹性动态断裂力学理论等。高华健教授是国际力学领域的顶尖专家，获得了多项国际荣誉，包括Timoshenko奖和希尔奖等。
研究证明了在评估这种断裂模式时仍然符合经典的格里菲斯（Griffith）理论，但必须考虑局部锂离子浓度对断裂韧性的影响。此外，在多晶固态电解质中，观察到枝晶形核通常会向晶界偏转，并沿着晶界传播。
模拟和实验结果均表明，锂枝晶在晶界处诱导的断裂表现出混合模式（I型和II型），这取决于断裂韧性和枝晶与晶界之间的角度。研究进一步探究了锂枝晶穿透机制，为提高固态电解质的性能提供宝贵的实验指导。
图1：单晶锂枝晶穿透LLZO表征
图2：验证格里菲斯理论以及对枝晶内部锂金属状态的分析
图3：枝晶穿透过程中的增韧机制
图4：具有∑5(310)晶界的多晶锂枝晶穿透LLZO表征
图5：多晶LLZO中的I型断裂
图6：多晶LLZO中的II型断裂
图7：枝晶沿晶界穿透引起的混合模式断裂
综上，该论文通过分子动力学模拟和实验验证，研究了锂枝晶在固态电解质（以LLZO为例）中的穿透机制，揭示了枝晶形核、生长以及最终导致电解质断裂的动态过程，并分析了晶界对枝晶穿透的影响。在改善晶界力学性能和抑制枝晶穿透方面具有重要意义，有望推动全固态锂金属电池的商业化发展，为未来高能量密度、高安全性储能技术的发展提供理论支持。Zhang, B., Yuan, B., Yan, X. et al. Atomic mechanism of lithium dendrite penetration in solid electrolytes. Nat Commun16, 1906 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57259-x.
