第一作者：Xiaowei Liu, Junjie Shan, Tianjun Cao, Liang Zhu, Jiayu Ma

通讯作者：缪峰、梁世军、林君浩、罗鑫、

通讯邮箱：南京大学、南方科技大学、中山大学

论文速览

在外部刺激下对二维材料相的原位定制有助于调控它们在电子、量子和能量应用中的性质。然而，目前的方法主要局限于化学计量比不变的相之间的转变。

在这篇论文中，作者提出了一种新的器件内相工程方法，通过在外部刺激下对二维材料的相态进行原位调控，实现了具有不同化学计量比的各种晶格相。以钯和硒化物为模型系统，展示了通过热处理调整通道的化学组成比，可以将PdSe2通道转化为Pd17Se15和Pd4Se。通过精确控制电极的厚度和间距，可以获得不同的相配置。

这样，就可以设计器件实现多种功能，例如展示超导行为、实现超低接触电阻，以及定制电催化剂的合成。提出的器件内相工程方法是通用机制，可以扩展到金属和硫族元素之间的29种元素组合。该工作强调了器件内相工程作为一种有前景的研究方法，通过利用基本属性及其应用来开发。

图文导读

图1：展示了器件内相工程的概念和实验验证。通过在2D材料上图案化电极，然后在热刺激下，电极中的金属原子作为模板，可以产生非化学计量比的相，这些相具有不同的物理和化学性质。

图2：利用高角环形暗场（HAADF）扫描透射电子显微镜（STEM）成像技术对原始区域和相变区域的原子结构进行了表征。显示了PdSe2与Pd17Se15和Pd4Se之间的原子级相界。

图3：通过调整Pd电极和PdSe2通道材料的相对厚度以及相邻电极的间距来控制不同相配置的能力。这些不同的相和它们的相界可以在2D PdSe2器件上同时实现。

图4：探讨了提出的器件内相工程机制的普适性。通过计算不同扩散路径的Pd原子的迁移势垒，并展示了通过能量-组成相图评估在PdSe2器件上生成的不同相的热力学稳定性。

总结展望

本研究开发了一种通过热引入本征金属原子到器件上的二维材料的器件内相工程技术。这项技术与电输运测量和各种器件应用兼容。通过控制器件上的电极厚度和间距，实现了展示超导序或可设计用于为2D半导体晶体管创建超低电阻接触的新兴相。 此外，器件内相工程允许对电催化剂进行原位工程化和定制合成，能够打破传统组成比例调制的限制。理论和实验研究表明，器件内相工程的概念适用于一大类2D材料，从而提供了一种有前景的相工程方法。

文献信息

标题：On-device phase engineering

期刊：Nature Materials DOI：10.1038/s41563-024-01888-y