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随着人们对生活质量要求的不断提高，柔性可穿戴产品，尤其是其耐用性和灵敏度方面的功能需求也在不断增加。在过去十年中，可穿戴传感器在电子皮肤、智能人机交互、软机器人和能量收集等领域引起了广泛关注。值得注意的是，水凝胶因其高度亲水的三维网络结构而成为柔性可穿戴应用的理想材料之一。然而，合成水凝胶通常存在凝胶强度不足、韧性不够和耐久性差等问题，限制了其在各种应用中的使用。
因此，研究人员进行了全面的研究，以提高水凝胶的机械和电学性能。
针对此问题，苏州大学的薛哲彬，李若欣以及常广涛团队开发一种基于聚乙烯醇（PVA）和壳聚糖（CS）的多功能水凝胶，通过多键协同作用构建，具有高强度、高导电性、抗冻和保水性，并探讨了其在柔性传感器中的应用。相关研究以“PVA/chitosan-based multifunctional hydrogels constructed through multi-bonding synergies and their application in flexible sensors”为题发表在《Carbohydrate Polymers》上。
这篇文章是一篇关于基于聚乙烯醇（PVA）和壳聚糖（CS）的多功能水凝胶的学术论文，主要介绍了通过多键协同作用构建的高强度、高导电性、抗冻和保水性的水凝胶及其在柔性传感器中的应用。以下是对本研究创新点的简要概述：
（1）多键协同作用增强性能：通过聚乙烯醇（PVA）、壳聚糖（CS）、对羧基苯基硼酸（PBA）和MXene之间的多键协同作用（包括氢键、动态共价键和静电相互作用），显著提高了水凝胶的机械性能和导电性。
（2）抗冻和保水性：引入甘油（GL）改善水凝胶的抗冻和保水性能，使其在低温环境下仍保持良好的柔韧性和拉伸性能，同时提高了水凝胶的抗干燥能力。
（3）高灵敏度和快速响应的传感器应用：所制备的水凝胶在应变传感和运动检测应用中表现出高灵敏度（GF=7.03）、快速响应和恢复时间（42 ms/61 ms），以及在各种恶劣环境下的稳定性和规律性电信号，使其成为智能可穿戴设备的理想材料。
这篇文章为开发具有高机械强度、高导电性和优异环境适应性的多功能水凝胶提供了新的制备方法，并通过实验验证了其在柔性传感器和运动监测中的应用潜力。
1. MXene的制备及其在水凝胶中的应用
MXene的制备及其在水凝胶中的应用是本研究的重要组成部分。
MXene通过LiF和HCl溶液对Ti₃AlC₂进行刻蚀和剥离得到，然后通过离心和超声处理得到Ti₃C₂纳米片。将MXene分散液以8 vol%的比例加入到PVA、CS和PBA的混合溶液中，经过冻融循环和甘油浸泡处理后，制备得到PCBM水凝胶。MXene的引入显著提高了水凝胶的导电性和机械性能，使其在应变传感和运动检测应用中表现出高灵敏度、快速响应时间和良好的稳定性。
此外，MXene的二维层状结构为电子提供了大量的导电通道，形成了均匀分布的导电网络，从而增强了水凝胶的整体导电性。
图1 PCBM水凝胶制备流程图
2. PCBM水凝胶的制备与表征
PCBM水凝胶的制备与表征是本研究的核心内容。
水凝胶的制备过程包括将PVA溶解在去离子水中，加入PBA和CS的混合溶液，再与MXene分散液混合，经过冻融循环和甘油浸泡处理后得到PCBM水凝胶。通过扫描电子显微镜（SEM）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）对水凝胶的形态和结构进行表征。SEM图像显示，加入CS和MXene后，水凝胶的孔隙结构更加均匀，这有助于提高其机械性能。FTIR光谱表明，PVA、PBA和CS之间形成了氢键和动态共价键，这些键合相互作用增强了水凝胶的网络结构，从而提升了其性能。
这些表征结果为水凝胶在柔性传感器中的应用提供了坚实的基础。
图2 PCBM水凝胶的红外光谱图以及SEM图像
3. 水凝胶的机械性能测试
水凝胶的机械性能测试是评估其应用潜力的重要环节。
本研究通过拉伸测试详细分析了水凝胶的机械性能。结果表明，PCBM水凝胶在MXene添加量为8 vol%、PVA浓度为15 wt%、CS浓度为2 wt%、PBA浓度为2 wt%时表现出最优的机械性能。水凝胶的断裂伸长率达到了605%，抗拉强度高达3.42 MPa，韧性为1.94 MJ/m³，杨氏模量为3.96 KPa。此外，水凝胶在小应变（10-100%）和大应变（100%-400%）下的循环拉伸测试中表现出良好的循环稳定性和恢复性。
这些优异的机械性能使得PCBM水凝胶在柔性可穿戴设备中具有广泛的应用前景。
图3 PCBM水凝胶的拉伸性能
4. 水凝胶的电导率测试
水凝胶的电导率测试是本研究的关键部分，旨在探究其导电性能。
通过四探针法对PCBM水凝胶的电导率进行测试，结果显示随着MXene含量的增加，水凝胶的电导率显著提升。当MXene含量为8 vol%时，水凝胶的电导率达到5.27 S/m，相比于纯PVA水凝胶提升了近14.7倍。同时，阻抗测试表明水凝胶的阻抗随着频率的增加而降低，显示出良好的导电性。
这些结果证明了MXene的加入有效增强了水凝胶的导电性能，使其在应变传感器等电子器件中的应用成为可能。
图4 PCBM水凝胶的电导率与阻抗图
5. 水凝胶的抗冻和保水性能研究
水凝胶的抗冻和保水性能研究是本研究的重要方面，旨在提升水凝胶在极端环境下的应用能力。
通过在不同甘油和水比例下测试水凝胶的抗冻性能，发现当甘油与水的体积比为1:1时，水凝胶在-25℃下表现出优异的抗冻性能，无结冰现象且保持良好的柔韧性和拉伸性能。此外，水凝胶的保水性能也通过在不同甘油和水比例下的质量变化来评估。结果表明，当甘油与水的体积比为5:5时，水凝胶在15天内的残留质量比最高，显示出最佳的保水性能。
这些结果表明，通过调整甘油和水的比例，可以有效改善水凝胶的抗冻和保水性能，使其在多种环境下保持稳定性能。
图5 PCBM水凝胶的抗冻与保水性能图
6. 水凝胶在传感器中的应用
水凝胶在传感器中的应用是本研究的最终目标之一。
PCBM水凝胶因其优异的机械性能、电导率、抗冻和保水性能，在应变传感和运动监测方面表现出显著优势。在应变传感应用中，水凝胶传感器在300%-600%的应变范围内表现出最高的灵敏度（GF=7.03），并且在小应变和大应变条件下均显示出良好的稳定性和快速响应时间（42 ms/61 ms）。此外，水凝胶传感器在监测人体关节运动和语音振动时，能够提供清晰稳定的电信号，显示出其在智能可穿戴设备中的巨大潜力。
这些结果表明，PCBM水凝胶在柔性传感器领域具有广泛的应用前景。
图6 PCBM水凝胶在人体运动监测中的应用图
综上所述，本研究成功制备了一种基于聚乙烯醇（PVA）和壳聚糖（CS）的多功能水凝胶，通过多键协同作用显著提升了其性能。引入p-羧基苯硼酸（PBA）和MXene，并结合冻融循环和甘油（GL）浸泡技术，使水凝胶具备高强度、高导电性以及抗冻和保水能力。PCBM水凝胶的抗拉强度达到3.42 MPa，电导率为163.15 mS/m，且在-25℃下表现出良好的抗冻性和保水性。此外，该水凝胶在应变传感和运动监测应用中表现出高灵敏度（GF=7.03）和快速响应时间（42 ms/61 ms），显示出在智能可穿戴设备领域的巨大应用潜力。这些结果表明，通过多组分协同作用制备的多功能水凝胶在柔性传感器领域具有广泛的应用前景。
未来，基于PVA/CS的多功能水凝胶在柔性传感器领域的应用前景广阔。通过进一步优化水凝胶的配方和制备工艺，有望提升其机械性能、导电性和环境适应性，使其在智能可穿戴设备、健康监测和软机器人等领域发挥更大的作用。此外，探索水凝胶与其他智能材料的复合，有望开发出更多功能集成的智能系统，推动柔性电子技术的发展和应用。
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