研究背景
具有独特能带结构的拓扑材料在凝聚态物理、热电、自旋电子学等领域引起了广泛关注。热电技术由于能够将热量直接转化为电能，反之亦然，对于解决全球能源危机和实施固态冷却具有重要意义。热电能量转换效率取决于热电优值zT，定义为zT=（α2/ρκ）T，其中α是塞贝克系数，ρ是电阻率，κ是导热系数，T是绝对温度。拓扑材料中线性能带色散、小费米面、超高迁移率、稳健拓扑态和重元素等有益特性，为探索拓扑材料中的高zT值提供了一个绝佳机会。一方面，拓扑状态会引起较大的Berry曲率，这会导致强烈的横向异常能斯特信号。另一方面，许多拓扑绝缘体与热电半导体具有相似的特征，如带隙窄和有效质量小，因此基于塞贝克效应呈现出值得称赞的热电性能。
通过协同调节耦合热电参数来提高拓扑材料的zT的途径，已成为研究热点。一种有效的方法是提高塞贝克系数，因为zT与塞贝克系数的平方成正比，尤其是在拓扑材料分别由于尖锐的带色散和重元素而表现出低电阻率和低导热性时。提高塞贝克系数通常是通过带工程、“能量滤波”效应或通过施加各种拓扑材料中的磁场来实现。值得注意的是，随着拓扑材料的快速发展，磁热电材料正受到广泛关注。理论上，在具有线性带色散的狄拉克和魏尔材料中，塞贝克系数会因弱磁场而增强；当达到极端量子极限时，这些材料甚至表现出非饱和磁场相关性。事实上，由于88%的无机化合物具有拓扑带，因此在拓扑材料中实现高磁zT具有很大潜力。
研究成果
近日，德国马克斯·普朗克固体化学物理研究所Claudia Felser和重庆大学潘瑜教授合作提出了一种利用磁热电相关性的策略，可以在拓扑材料中同时实现增强的塞贝克系数和降低的热导率。报道了单晶Bi88Sb12拓扑绝缘体在180K和0.7T下的显著磁塞贝克效应和1.7±0.2的高磁热电优值，这一结果填补了300K以下高性能的空白，有望应用于低温热电领域。其显著的磁塞贝克响应归因于超高迁移率和狄拉克带色散。低磁场实现高热电性能的应用可以扩展到具有类似特征的拓扑材料，因为它协同优化了热电参数。
相关研究工作以“A magneto-thermoelectric with a high figure of merit in topological insulator Bi88Sb12”为题发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。
研究内容
在拓扑绝缘体Bi88Sb12中，低于1T的小磁场能够将zT大大提高近两到三倍，使得在180K和0.7T时的最大zT达到~1.7±0.2。磁zT的大幅提高主要归因于磁塞贝克系数的增强和磁热导率的降低，从而克服了磁阻。理论分析表明，磁塞贝克系数与回旋加速器频率的能量相关性和塞曼分裂引起的费米能级变化密切相关。该结果可以扩展到具有尖锐带色散的其他拓扑材料，因为它会导致大的磁塞贝克效应，从而提高zT值。
图1. Bi88Sb12拓扑绝缘体中的大磁振子
图2. 晶体结构和磁热电性能
图3. 热电传输特性的温度相关性
图4. Bi88Sb12的能带结构
结论与展望
综上所述，这项研究系统研究了高质量单晶Bi88Sb12拓扑绝缘体的磁热电输运特性。由于超高的迁移率和线性带色散，观察到显著的磁塞贝克效应，使得在低至1T的磁场下磁zT显著增加。在180K和0.7T下，实现了~1.7±0.2的高zT值。很少有材料能在300K以下表现出如此高的zT值，因此磁热电相关性作为一种协同调节热电参数的有效策略具有重要意义。对于实际应用，还需要开发p型热电材料来补充n型晶体。未来的研究应探索掺杂空穴的p型Bi1-xSbx，因为其空穴袋具有高度色散性，有望产生较大的磁热电响应。
对于未来的研究，研究者认为通过精确调整元素的组成和纯度来控制迁移率和费米能级至关重要，这不仅适用于Bi1-xSbx系统，也适用于其他潜在材料。对于Bi1-xSbx系统，费米能级对电子和空穴补偿行为有显著影响，这对于降低磁阻至关重要。可以考虑以下策略，使用高质量的原料铋和锑元素以避免杂质掺杂，仔细脱氧和预区熔原料铋以尽可能降低杂质密度，并通过百万分之几的水平掺杂来微调费米能。最重要的是，由于强磁热电响应得益于超高迁移率和线性带色散，具有这种特性的新兴拓扑材料为使用磁热电相关策略推进热电技术提供了一个有趣的平台，甚至在达到量子极限时，可以实现非饱和磁塞贝克效应。
