研究背景
钙钛矿发光二极管（PeLEDs）已成为下一代超高清显示器的有力候选者。在外部量子效率（EQE）超过20%的绿色和红外发射PeLEDs方面取得了巨大进展。然而，迄今为止，纯红色PeLEDs（<640nm）的器件性能和相应的颜色稳定性仍然不理想。开发高效稳定的窄线宽纯红色PeLEDs，尤其是其电致发光峰值集中在630nm以实现更宽的色域，仍然是一个亟待解决的挑战。
目前，通过卤化物混合策略可以实现纯红色钙钛矿发射体。然而，由此产生的混合卤化物PeLEDs存在严重的工作电致发光光谱偏移。相比之下，超小CsPbI3钙钛矿量子点（QDs）被认为是实现高效稳定的纯红色钙钛矿发光二极管（PeLEDs）的最有前景的候选材料。然而，当超小CsPbI3量子点组装成导电膜时，保持其溶液相特性极具挑战性，这极大阻碍了它们的器件应用。
研究成果
近日，南开大学袁明鉴教授、陈军院士、章炜研究员，通过构建CsPbI3 QD/准2D钙钛矿异质外延结构，报道了一种原位沉积稳定的超小CsPbI3量子点导电固体的方法。异质界面上边缘取向配体的排列良好的周期性阵列引发了CsPbI3量子点临界层厚度中显著的八面体倾斜，这增加了CsPbI3和δ-CsPbI3之间的吉布斯自由能差，从而实现了CsPbI3 QDs的热力学稳定。基于此方法，成功制备了发射波长可调的稳定CsPbI3 QDs导电薄膜，其发射范围覆盖了600nm至710nm的整个红色光谱区域。还展示了纯红色PeLEDs，其具有以630nm为中心的窄电致发光峰，符合Rec.2100超高清显示器标准。该器件的认证外部量子效率为24.6%，半衰期为6330min，是迄今为止报告的最高效、最稳定的纯红色PeLEDs之一。此外，该方法与大面积制造兼容，使1cm2的PeLED在630nm处表现出20.5%的最佳外部量子效率。
相关研究工作以“Perovskite heteroepitaxy for high-efficiency and stable pure-red LEDs”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。
图文速递
图1. CsPbI3 QD自外延的合成
图2. 去外延薄膜中的准-2D/CsPbI3 QD/准-2D钙钛矿异质外延
图3. 八面体倾斜
图4. 基于CsPbI3 QD去外延薄膜的纯红色PeLED性能和操作稳定性
结论与展望
总之，这项研究开发了一种原位沉积稳定超小CsPbI3 QDs导电固体的方法。在双边外延配置中共组装超小 CsPbI3 QD 与准二维钙钛矿，可显着提高稳定性和性能。两个 QD 表面上的外延应变都会触发显著的八面体倾斜，从而提高黑相自由能垒以防止 δ 相形成。由此产生的纯红色PeLEDs具有以630nm为中心的窄电致发光峰，器件的认证外部量子效率为24.6%，半衰期为6330min。此外，该方法也适用于大面积制造，表明近期可应用于高色域显示器和其他照明技术。
